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光催化空气净化器辐射场性能分析与实验研究http://www.jiuliangmei.com/
信息来源:http://www.jiuliangmei.com/ 发布时间:2019/5/20 TAGS:$cvcvtt$

0 引言

光催化氧化 (PCO) 是一种净化室内空气的有效技术。二氧化钛 (TiO2) 是最常用的光催化剂, 可以在紫外光 (UV) 照射下产生自由电子和空穴, 自由电子和空穴分别是强还原剂和氧化剂, 它们与表面吸附的水和氧气反应后, 形成羟基和超氧离子[1], 吸附在TiO2表面上的有机气体可以被这些羟基自由基完全氧化成水和二氧化碳。

JIYUPCOJISHUDEKONGQIJINGHUAQIYIJINGWENSHI, DANYOUYUCUNZAIYUNXINGXIAOLVDI、YUNXINGCHENGBENGAODENGQUEXIAN, MUQIANYINGYONGBINGBUGUANGFAN, QIZHUYAOYUANYINZHIYISHIGUANGCUIHUAFANYINGQIDEJIEGOUSHEJINANTIWEINENGWANQUANJIEJUE。GAOXIAOGUANGCUIHUAFANYINGQIYINGMANZUYIXIASANXIANGYAOQIU: (1) ZIWAIXIANGUANGZIBEICHONGFENLIYONGLAIJIHUOHECHANSHENGZIYOUDIANZIHEKONGXUE; (2) YOUZUGOUDEWURANKONGQIJINXINGFANYINGCONGERZUAIZIYOUDIANZIHEKONGXUEZAICIFUHE; (3) BEIWURANDEKONGQIZAIZUIXIAODEQUDONGLIXIAYIHENGDINGDESUDUTONGGUOFANYINGQI。QIZHONG, ZIWAIXIANGUANGZILIYONGLVSHIJUEDINGGUANGCUIHUAFANYINGQISHEJISHIFOUJINGJIDEGUANJIANXINGZHIBIAO, CHENGWEIXIANGGUANXUEZHEYANJIUDEREDIANFANGXIANG。

在光催化单体反应器中, 涂覆在管道壁上的光活性半导体TiO2持续吸收紫外线光子, 使得入射紫外线光子强度不断衰减。由于紫外线光子强度决定着光催化反应中对光子的吸收速率, 进而决定着光催化反应速率, 因此, 通过建立紫外线光子强度、吸收速率沿单通道分布的辐射场数学模型, 对光催化反应器的内部结构进行定量分析, 是提高紫外线光子的利用率、科学设计光催化反应器结构的关键措施。

光催化反应器结构主要有平板流化床、环形填料床、涂层蜂窝状单体等类型, 其中, 污染空气通过蜂窝状单体 (图1) 产生的压降最低, 使其成为最常用的光催化反应器结构。Hossain和Raupp[2]以截面为圆形和方形的蜂窝状单体为例初步建立了单通道的辐射场模型, 但模型没有考虑污染空气本身对紫外线光子的吸收和反射, 圆形和方形也不是蜂窝状单体的主要形状, 因此, 模型没有代表意义。

图1 蜂窝状单体

图1 蜂窝状单体   下载原图

BENWENYIJIEMIANTONGDAOWEIZHENGLIUBIANXINGDEDANTIFANYINGQIWEILI, GENJUFUSHERECHUANDAOYUANLI, JIANLIFUSHENENGLIANGCHUANDIFANGCHENG, LIYONGGAOSI-LERANGDEQIUJIFADUIMOXINGJINXINGQIUJIE, JISUANCHUFANYINGQINEIDEGUANGQIANGFENBU, BINGSHIYANYANZHENGLEMOXINGDEJINGQUEXING。

1 辐射场模型

截面为六边形的通道是蜂窝状单体中最常见的几何形状, 为了简化问题, 在建立模型前做如下假设[2]:

(1) HULVERENENGDEYINGXIANG;

(2) FENGWODANTIDESUOYOUTONGDAOZAIGEZIRUKOUCHUSHOUDAODEZIWAIXIANZHAOSHEWANQUANXIANGTONG;

(3) ZIWAIXIANQIANGDUHENGDING, QIEWEIDANSESANSHE;

(4) 涂覆在层壁上的TiO2薄膜均匀且没有紫外光穿透, 表面为漫反射;

(5) TiO2薄膜的光学性质 (吸光度和反射率) 与紫外光的入射角无关;

(6) TiO2薄膜在相对光谱区域不受辐射;

(7) 涂覆在通道壁上的光催化剂 (TiO2) 在吸收紫外线光子的同时也能反射部分紫外线光子。

GENJUDIERGEJIASHE, MOXINGJIANLIZHIXUFENXIDANGETONGDAO, JIASHETONGDAOZHANGDUWEIL、JIEMIANNEIQIEYUANZHIJINGWEI2R, TONGDAOZONGHENGBIDINGYIWEIL/2R。TONGDAOZUOBIAOXITONGDEYUANDIANWEIYURUKOUJIEMIANDEZHONGXINCHU。TONGDAOBISHANGYIGEWEIFENQUYUDEGUANGZITONGLIANGYOULIANGCHULAIYUAN:CONGWAIBUZIWAIXIANGUANGYUANDAOTONGDAOKOUDEZHIJIEZIWAIXIANRUSHEHELAIZITONGDAONEIBIDEFANSHE, ZHEILIANGCHUSHIXIANGHUDULIDE。

图2 六边形通道直接辐射示意图

图2 六边形通道直接辐射示意图   下载原图

考虑到通道内壁上的微分面积dA与通道入口之间的距离是X (无量纲值) 。根据第一辐射场模型, 通过入口微分区域dA0辐射到通道壁微分区域dA处的光子是:

 

式中, dI0为通过微分区域dA0的光子量, IA为入口辐射到dA区域的光子量, μ为紫外线衰减系数, 由于距离较短, μ可以近似为常量。dA0区域和dA区域的直线距离为S, S是两个区域之间的光子飞行路径, dA0和dA区域法向量与连接线之间形成的角度分别为α和β, 考虑到因子dF{dA0∶dA}为通过微分区域dA0并辐射到区域dA的小部分光子, 可以定义为

 

对整个入口A0区域进行积分, 可得到从入口处直接传递到dA区域的光子为

 

WEIFENQUYUdADEGUANGZICHULELAIZIRUKOUCHUDEZHIJIEFUSHEWAI, HAIYOUTONGDAONEIBIDEFANSHE, RUTU3SUOSHI, JIASHEZAIJURUKOUX′CHUDETONGDAONEIBISHANGYOUYIWEIFENQUYUdA′, KEYIDECHU:

图3 六边形通道内壁反射示意图

图3 六边形通道内壁反射示意图   下载原图

 

式中, Iw为从管道内壁反射的光子量, 由于假设内壁是漫反射的, 因此, 反射出的光子为吸收光子量的一部分, 依据Iw=ρIA, 式中ρ为管道内壁对紫外线的反射率, 为常量, 式 (4) 可转化为

 

由于IA在模型中是隐式的, 因此需要迭代的数值解。应用相互性原则dF1DA1=DF2DA2, 对式 (5) 的两边去除dA, 生成通道内壁光子通量的最终模型:

 

在均匀紫外光源假设的范围内, 源通量I0可从第一个积分移出, 并在源区上产生微分视角因数。

 

视角因数F{dA∶dA0}和dF{dA∶dA′}降低了由Siegel和Howell提出的模型的复杂度, 其定义了一个无量纲轴向距离函数H (H≡X/2R) , 则有:

 

把视角因数代入式 (7) , 定义无量纲光子流量φ=IA/I0, 最后, 辐射到管道内壁光子可表达成:

 

SHI (10) KEYICAIYONGGAOSI-LERANGDEZHENGJIAOSHUZHIQIUJIEKONGZHIJIFENFANGCHENG, QUEDINGJIDINGGUANGCUIHUAJIMOFANSHELVDEWULIANGGANGZHOUXIANGGUANGQIANGFENBU。

2 实验说明

以六边形沟道的堇青石蜂窝陶瓷单体作为载体, 其每平方厘米约有4~8个六边形管道, 通道长度在6~40mm, 通道内切圆直径约为2~2.5mm, 按照以下步骤进行处理[3,4]:

(1) 将堇青石蜂窝陶瓷单体浸泡在质量分数为5wt%的二氧化钛 (TiO2, 采用德国Degussa公司生产的P25型号) 异丙醇混合溶液中, 保持30s, 使得单体表面浸覆一层连续均匀的TiO2微粒;

(2) CONGRONGYEZHONGQUCHU, ZAIKONGQIZHONGLIANGZHI3~4h, QUCHUDABUFENYIBINGAN;

(3) 重复步骤 (1) 和 (2) 8~10次, 使得涂覆的TiO2厚度达到20μm左右。

入射紫外光强度近似为16mW/cm2, 由于一般紫外线强度计的量程达到20mW/cm2[5,6], 因此, 可以满足测量要求。为了获得比较精确的数据, 通过测量4个相邻单通道的出口光强计算单通道平均值。

SHIYANCAIYONGDEFANYINGQIJIEGOURUTU4SUOSHI, 4ZHIZIWAIXIANDENGGUANDENGJUPINGXINGFANGZHI, MONIPINGXINGZIWAIGUANGYUAN, JINQINGSHIFENGWOTAOCIDANTICUIHUAJICENGFANGZHIZAIGUANGYUANLIANGBIAN。

图4 反应器内部结构

图4 反应器内部结构   下载原图

3 结果分析与讨论

选用每平方厘米分别拥有4个和6个六边形通道的两种堇青石陶瓷单体, 在未涂覆二氧化钛 (TiO2) 的情况下, 测量陶瓷单体背对紫外线光照一侧通道出口处的紫外光强度, 分别选取0.2、0.4、0.8、1.2、1.6、2.0、2.4和2.8八种纵横比的单体, 测量数据如图5所示 (图中, L/2R为纵横比) , 使用反射率ρ值为0.56的模型 (式 (10) ) 构建的预测曲线可以合理地描述这两个数据集, 证实了数学模型定性预测, 即无量纲光子强度Φ的分布取决于无量纲通道纵横比, 而不取决于通道绝对尺寸和通道密度, 每平方厘米的通道数量对通道光子强度也几乎没有影响。

图5 未涂覆二氧化钛的单体入口紫外线强度测量值和通道纵横比之间的关系图

图5 未涂覆二氧化钛的单体入口紫外线强度测量值和通道纵横比之间的关系图   下载原图

选取每平方厘米4个六边形通道、纵横比分别为0.2、0.4、0.8、1.2、1.6、2.0、2.4和2.8的堇青石陶瓷单体, 通过上述工艺涂覆TiO2, 陶瓷单体背对紫外线光照一侧通道出口处的紫外线强度实际测量值和模型预测值 (通过调整, ρ=0.4) 如图6所示, 可见在数据的不确定性范围内, 大部分点都落在模型预测的曲线上。本文使用的荧光灯波长在300~400nm, 获得0.4的平均反射率在物理上是合理的。

图6 涂覆二氧化钛的单体入口紫外线强度测量值和通道纵横比之间的关系图

图6 涂覆二氧化钛的单体入口紫外线强度测量值和通道纵横比之间的关系图   下载原图

CONGTU5HE6KEYIDECHU, BENWENJIANLIDEMOXINGNENGGOUBIJIAOZHENSHIDIFANYINGGUANGCUIHUAFANYINGQIZHONGDEZIWAIXIANFUSHEQINGKUANG, ZAITONGDAOKOU (L/2R=0) , NEIBIDEGUANGZIQIANGDUYUEWEI50%, TEZHENGKOUCHUDEZHEIZHONGQIANGDUBULIANXUSHIZHONGSUOZHOUZHIDEDANDAOSHUSONGTEXING, SHIYOUYUTONGDAORUKOUDEMANSHEZIWAIGUANGXIANBEIZHEDANGERCHANSHENGDE。SUIZHETONGDAOJULIDEZENGJIA, NEIBIGUANGZIQIANGDUJIJUXIAJIANG, ZAIL/2R=1SHI, GUANGZIQIANGDUYIJINGXIAJIANGDAO10%ZUOYOU, DANGZHOUXIANGJULISUOXIAODAOL/2R=3, NEIBIBIAOMIANGUANGZIQIANGDUJIANGZHIRUSHEQIANGDUDE1%YIXIA, CHAOGUOZHEIYIJULI, GUANGCUIHUAJIJIBENSHANGXISHOUBUDAOZIWAIXIANGUANGZI。

TU7XIANSHILEDUIYUZONGHENGBIWEI6DELIUBIANXINGTONGDAO, ZAIFANSHELVWEI0~0.6DEGEZHONGZHIXIA, TONGGUOMOXINGJISUANDENEIBISHANGGUANGZIQIANGDUFENBU。CONGTUZHONGKEYIKANCHU, SUIZHEFANSHELVDEZENGJIA, GUANGZITONGLIANGFENBUBIANDEGENGJIAJUNYUN, YINWEIFANSHEGUANGDUIZONGTONGLIANGDEGONGXIANGENGDA。RANER, JISHIDUIMONIZHONGSHIYONGDEZUIGAOFANSHELVERYAN, GUANGQIANGTIDURENGRANHENDA, BINGQIEZAITONGDAOCHUKOU (X=5) FUJINCHUXIANLEXIANGDUIJIAODIDEGUANGQIANG。GUANGZITONGLIANGFENBUSUIFANSHELVCONG0ZENGJIADAO0.6DEXIANGDUIJIAOXIAODEJUEDUIBIANHUABIAOMING, GAIMOXINGDUIZHEIGEKEDIAOCANSHUZHIJUYOUZHONGDENGMINGANXING。

图7 不同反射率下光子强度和通道纵横比之间的关系

图7 不同反射率下光子强度和通道纵横比之间的关系   下载原图

4 结论

BENWENTUIDAOCHUDEDANTONGDAOGUANGCUIHUAFANYINGQIZIWAIXIANGUANGZIFUSHEHEXISHOUDEJIBENMOXINGBIAOMING, DUIYUJIDINGTONGDAODEJIHEXINGZHUANG (ZHENGLIUBIANXING) , TONGDAOZONGHENGBIHEERYANGHUATAITUCENGDEFANSHELVSHIJUEDINGGUANGZIFUSHEHEXISHOUDEZHUYAOYINSU。TONGGUOMOXINGJISUANHESHIYANYANZHENG, KEYIDECHUYIXIAJIELUN:

(1) DUIYUWUFANSHEDENEIBIERYANGHUATAITUCENG, JINQINGSHIFENGWOTAOCIDANTITONGDAOZHONGDEZIWAIXIANGUANGZIQIANGDUTIDUBIJIAODA, GUANGZITONGLIANGZAITONGDAOZONGHENGBI3~4NEIJIBENXIAJIANGDAOKEYIHULVEBUJIDEZHI;

(2) DUIYUFANSHELVZAIYIDINGFANWEINEIDETUFUERYANGHUATAIDETONGDAONEIBI, GUANGZHAOJUNYUNXINGSUIFANSHELVDEZENGJIAERZENGDA;

(3) ZIWAIXIANGUANGZIQIANGDUZHUYAOYOUTONGDAOZONGHENGBIHENEIBIFANSHELVJUEDING;

(4) DANWEIMIANJINEIDETONGDAOSHULIANG (TONGDAONENGGOUFUGAIQUANBUMIANJI, SHULIANGXIAO, DANGETONGDAOJIEMIANJIDA, SHULIANGDA, DANGETONGDAOJIEMIANJIXIAO) DUIZIWAIXIANGUANGZIQIANGDUYINGXIANGBUDA。

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